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三井化学新型喹啉类杀菌剂quinofumelin的合成工艺及杀菌活性研究

2025-10-14 17:512590

摘自:《农药》2025.10

作者:冯梓航; 李慧超; 孙庚; 李淼 (沈阳中化农药化工研发有限公司农药国家工程研究中心新农药创制与开发国家重点实验室)


氟菌喹啉(quinofumelin)是由日本三共农业株式会社(2007年被三井化学合并)于2005年率先发现的新型喹啉类杀菌剂。2018年2月,拜耳公司与日本三井化学达成协议,获得该化合物在全球范围内的独家开发及销售授权。氟菌喹啉的作用机制为抑制二氢乳清酸脱氢酶(DHODH),该酶是病原菌核酸合成代谢中的关键靶标。这种基于酶靶点阻断的作用模式,显著区别于传统杀菌剂,为抗药性治理提供了新思路。


氟菌喹啉凭借其新颖的作用机制与广谱杀菌特性,可有效防控果树、叶菜、油菜及水稻等作物的多种真菌性病害。其对疮痂病、灰霉病、稻瘟病、菌核病、赤霉病和炭疽病等均表现出显著防效。本研究旨在探索其易于实验室操作的合成方法,了解其生物活性特征,为喹啉类杀菌剂的分子设计提供依据。对专利文献方法进行总结和筛选,以3-氰喹啉为起始原料,经3步反应成功合成目标化合物(合成路线见图1),进而通过温室活体试验评价其对水稻稻瘟病、小麦赤霉病、黄瓜炭疽病、番茄灰霉病等的杀菌活性。


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图1 Quinofumelin的合成路线



实验合成


1、3-(3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉(3)的合成 


冰浴条件下,向250 mL三口瓶中依次加入3-氰基喹啉(1,1.54 g,10 mmol)与二氯甲烷(10 mL),搅拌下缓慢滴加浓硫酸(2 mL)。继而匀速滴加2-甲基-1-苯基-2-丙醇(2,1.5 g,10 mmol)。滴毕持续搅拌5 min后移除冰浴,室温条件下继续反应2 h,通过TLC监测原料点消失,将反应液冷却至0℃,缓慢倾入50 mL冰水中淬灭。分离两相后,水相用乙酸乙酯(15 mL×3)萃取。合并有机相,经饱和氯化钠水洗涤、无水硫酸钠干燥后,旋蒸除去溶剂。残余物通过柱色谱纯化(乙酸乙酯与石油醚体积比1︰5),获得无色油状产物3-(3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉1.28 g,收率85%。


2、3-(4,4-二溴-3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉(4)的合成 


于500 mL三口烧瓶中依次加入3-(3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉(3,1.2 g,4.2 mmol)、氯苯(150 mL)、二溴海因(1.3 g,4.5 mmol),升温至93 ℃并恒温搅拌5 min,分3批加入偶氮二异丁腈(0.23 g,1.4 mmol)。维持温度继续反应2 h,通过TLC监测原料完全转化后,将体系冷却至室温,缓慢滴加去离子水(20 mL)进行淬灭。分离有机相与水相,水相用乙酸乙酯(30 mL×3)萃取。有机相合并后用饱和氯化钠溶液洗涤、无水硫酸钠干燥后,减压旋蒸除去溶剂,直接获得3-(4,4-二溴-3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉(4)油状粗产物,无需纯化即可进行后续反应。


3、Quinofumelin的合成 


向含有3-(4,4-二溴-3,3-二甲基-3,4-二氢异喹啉-1-基)喹啉粗产物的反应瓶中加入氯苯(150 mL),磁力搅拌下缓慢滴加三乙胺三氟化氢(0.676 g,4.2 mmol)。升温至85 ℃恒温反应6 h,通过TLC确认原料完全转化。体系冷却至50 ℃后,匀速加入去离子水(30 mL)淬灭反应。转移混合液至分液漏斗,分离的水相用乙酸乙酯(150 mL×2)萃取。有机相合并后经饱和氯化钠溶液(50 mL)洗涤、无水硫酸钠干燥后,减压旋蒸浓缩。残余物经硅胶柱色谱分离(乙酸乙酯与石油醚体积比1︰5),获得目标化合物白色固体0.88 g,熔点136.1 ℃。


生物活性测定


初步杀菌活性测试结果显示,在400 mg/L浓度下对水稻稻瘟病、番茄灰霉病、黄瓜炭疽病和小麦赤霉病具有100%防效,但对水稻纹枯病、黄瓜白粉病、玉米锈病防效为0。降低剂量测试结果表明,在100mg/L浓度下,quinofumelin对水稻稻瘟病、小麦赤霉病、黄瓜炭疽病的防效均达90%以上,但对番茄灰霉病的防效仅达到30%;在6.25 mg/L浓度下,quinofumelin对水稻稻瘟病和小麦赤霉病的防效分别为90%和80%,对黄瓜炭疽病和番茄灰霉病的防效为0。具体试验结果见下表1。


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结论


结论 通过对quinofumelin相关专利等文献的总结与实验探索,以3-氰喹啉为起始原料,经3步反应合成目标产物,并通过核磁和高分辨质谱确定结构。室内杀菌活性测试结果表明,quinofumelin对水稻稻瘟病和小麦赤霉病的杀菌活性很高。 


Quinofumelin是具有新机理的化合物,该类化合物最大的特点是具有广谱的杀菌活性和对作物的安全性,这使得氟菌喹啉能够覆盖更多作物和病害类型。未来喹啉类化合物凭借优异的防效和成本优势,有望与SHDI类杀菌剂形成差异化竞争,因此对氟菌喹啉的研究具有现实的意义。

来源: 农药-CNKI


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